林丹汗即位後，在巴林部境內的阿巴噶哈喇山修建了瓦察爾圖察漢浩特作為整個蒙古的政治、軍事、經濟、文化中心。林丹汗加強了傳統的左右翼三萬戶的地方行政體制，命永謝布部卻熱斯塔布囊為特命大臣，率領一支軍隊駐防趙城（今呼和浩特一帶），管理右翼三萬戶的蒙古各部，任命烏齊葉特(內喀爾喀)鄂托克錫爾呼奈克洪臺吉為管理左翼三萬戶的特命大臣。察哈爾八鄂托克雖屬左翼三萬戶，但直屬林丹汗。
林丹汗為了有效地控制蒙古各部和鞏固汗權，以察哈爾部為基礎，直接控制了內喀爾喀巴林、札魯特、巴岳特、烏齊葉特、弘吉剌特等五部，同時也遙控了蒙古其他各部。林丹汗執政前期，漠北喀爾喀三汗以及漠南喀喇沁的昆都倫汗、阿魯科爾沁的車根汗、科爾沁奧巴洪臺吉、鄂爾多斯土巴濟農等，定期前往察漢浩特，朝見林丹汗，並與大汗共同商討政務大事，參加大汗舉行的宴會、圍獵等活動。蒙古各部汗、濟農、諾延、臺吉，按照圖們札薩克圖汗大法約束諸鄂托克，並定期向林丹汗朝貢獻物（《大黃冊》，1957年列寧格勒版）。
林丹汗利用藏傳佛教，進一步擴大自己的影響。林丹汗登基那年，四世達賴雲丹嘉措所遣邁達裡呼圖克圖札阿囊昆噶寧波 (大慈諾門汗)經鄂爾多斯抵達呼和浩特，作為蒙古地區黃教的坐床喇嘛。不久，林丹汗將邁達裡諾門汗、卓尼綽爾濟迎請至察漢浩特，不但自己信奉黃教，而且讓他們在察哈爾地區活動，宣揚該教。1618年，當林丹汗26歲時，西藏紅教方面派遣沙爾巴呼圖克圖到達蒙古地區，尋找自己的支持者，林丹汗為紅教喇嘛沙爾巴呼圖克圖的法術所折服，在察漢浩特隆重地迎接了他。林丹汗封他為國師，並接受深奧密乘之灌頂。沙爾巴呼圖克圖為了取得林丹汗的信任，從五臺山取來元世祖時紅教八思巴喇嘛用千金所鑄嘛哈噶喇金佛。林丹汗修建金頂白廟，將金佛供於其中。林丹汗為了弘揚佛教，召集昆噶敖德斯爾、班第達顧實、阿南達顧實為首的 33名大翻譯家，在1628-1629年期間翻譯了108卷《甘珠爾經》 (前人已翻譯過其中一部分)，並用金字抄寫在藍紙上。林丹汗把祖傳下來的傳國金印和嘛哈噶喇金佛、金《甘珠爾經》視為三大法寶。
林丹大汗以沙爾巴呼圖克圖為國師，改奉紅教後，極大地影響了他從前的形象和聲譽。信奉黃教的漠北喀爾喀和右翼三萬戶的各部汗、濟農、諾延、臺吉，與林丹汗逐漸有所疏遠。影響較大的邁達裡諾門汗，也與林丹汗發生了分歧，久居漠北喀爾喀，已不再同情和支持林丹汗。儘管林丹汗改奉紅教後，其統治地位大受影響，但蒙古各部基本上仍聽從於他的統一號令。而正當此時，女真人已從東北地區崛起。其建州部首領努爾哈赤，統一了女真各部，於1616年在赫圖阿拉即汗位，國號曰"金"，史稱"後金"。努爾哈赤統一女真各部的戰爭，早已引起蒙古和明朝的注意。
更何況，後金勢力和影響已波及到蒙古邊緣各部。科爾沁、內喀爾喀五部及喀喇沁等，不斷遣人至察漢浩特，希望林丹汗採取必要的防範措施，以遏制後金勢力。1608年，努爾哈赤的長子褚英率領5000人進犯烏拉部。烏拉部為女真人的一支，與科爾沁相鄰。烏拉部派人向科爾沁部求援。經林丹汗同意，科爾沁部翁阿岱巴圖爾諾延及其子奧巴率領科爾沁部大軍到達烏拉境，與烏拉部聯軍共同打退了褚英的軍隊。不久，葉赫部(在昌圖和開原之間所居)首領錦太什受到努爾哈赤的威脅，又向林丹汗告急求援。林丹汗遂命翁阿岱巴圖爾及其子奧巴領科爾沁部兵，往援葉赫部，殺死了努爾哈赤的部將布揚古（《皇清開國方略》卷12）。後金天命年間，科爾沁部的臺吉們奉林丹汗的命令，曾幾次同後金交戰，保衛了自己的邊疆。顯示了自己的勢力，科爾沁部的明安諾延的3個兒子還曾率領部眾深入後金境內，大掠其牲畜。但是，後金國主努爾哈赤在遼東地區的地位尚未鞏固，他不敢與蒙古和明朝同時對立。因此，對蒙古人的挑戰，盡量採取忍讓遷就的態度，甚至以通婚（努爾哈赤娶科爾沁明安臺吉女為妃）為手段，爭取與科爾沁、內喀爾喀諸臺吉保持和睦友好關係。
1619年六月，當努爾哈赤攻打明朝撫順、開原.鐵嶺、遼陽之際，林丹汗也趁機親率察哈爾和內喀爾喀五部，攻佔了明朝的廣寧城。當時，明朝為了不讓努爾哈赤與林丹汗聯合，使明朝東、北兩面受敵，不斷派人到察漢浩特，竭力討好林丹汗，希望他與明朝保持友好關係。林丹汗也考慮到，與明朝保持友好，進行貿易，有利可圖；同時利用明朝可以遏制和削弱後金勢力。因此，努爾哈赤攻打遼東地區的初期，明朝北境基本上安然無事。為了表示謝意，明朝每年向林丹汗贈送白銀千兩。
1619年夏，後金取得了遼東地區以薩爾滸之戰為中心的總體戰役的勝利，士氣大振。七月，努爾哈赤準備乘勝攻打鐵嶺。駐守鐵嶺的明軍勢單力薄，難以抵擋後金精稅。於是明朝派人至察漢浩特，向林丹汗求援。林丹汗命內喀爾喀五部弘吉剌特鄂托克齊賽諾延、札魯特鄂托克巴克、色本以及科爾沁明安諾延之子桑噶爾寨臺吉等領兵萬餘，往援鐵嶺明軍。林丹汗所遣大軍乘夜色到達鐵嶺城下。此時，努爾哈赤集中優勢兵力，已攻克了鐵嶺。他得知蒙古援軍1萬餘人兵臨城下，便指揮諸貝勒出城交戰。齊賽諾延率領的蒙古軍隊，經不起數量上優勢、鬥志旺盛的後金軍隊的猛攻，紛紛敗下陣來，奔遼河奪路而逃。後金軍隊緊緊追殺，活捉了齊賽諾延、巴克、色本、桑噶爾寨等臺吉。
1619年十月，林丹汗派遣使臣康喀勒拜瑚持書到努爾哈赤住地，自稱"四十萬蒙古之主"，藐視稱"水濱三萬人之王" （《皇清開國方略》卷7）的努爾哈赤，要求努爾哈赤無條件釋放所獲內喀爾喀臺吉和科爾沁臺吉，並警告努爾哈赤不得進犯林丹汗所攻取的廣寧城。努爾哈赤釋放了除內喀爾喀弘吉剌特的齊賽諾延以外的所有臺吉，並寫了一封指責林丹汗的措詞強硬的信，通知內喀爾喀五部以牲畜一萬贖回齊賽諾延。林丹汗拒絕努爾哈赤的要求，但仍準備設法營救齊賽諾延。
1621年三月，努爾哈赤和諸貝勒率領大軍，圍攻瀋陽，打敗明軍7萬守城部隊，佔領了瀋陽城。努爾哈赤留下部分兵力駐守瀋陽，指揮其餘大部分兵力，準備乘勝攻取遼陽城。林丹汗得知後金佔領瀋陽並留下少數部隊守護的情報後，令管理蒙古左翼三萬戶的大臣，烏齊葉特鄂托克的錫爾呼奈克杜棱洪臺吉率領內喀爾喀卓哩克圖諾延、達爾漢巴圖爾、巴哈達爾漢等2000騎兵前往瀋陽營救被禁的齊賽諾延。錫爾呼奈克杜棱洪臺吉所率輕騎到達瀋陽城下，與守城部隊展開激戰。但蒙古軍隊擔心努爾哈赤的援兵前來增援，便撤回蒙古本土。1621年八月，內喀爾喀五部送萬頭牲畜，贖回了弘吉剌特鄂托克齊賽諾延。
1603年1612年，後金國主努爾哈赤遣人至蒙古科爾沁部，娶明安臺吉女為妃。1614年四月，努爾哈赤第二子代善娶科爾沁札魯特臺吉鐘嫩女為妻。同月，札魯特內齊汗，將其妹嫁與努爾哈赤五子莽古爾泰。接著，努爾哈赤第四子皇太極娶科爾沁部莽古思臺吉女為妃。同年十二月，札魯特部額爾濟格臺吉女嫁給努爾哈赤第十子德格雷。1615年努爾哈赤又納科爾沁孔果爾臺吉女為妃。1617年內喀爾喀巴岳特鄂托克達爾漢巴圖爾諾延之子恩格德爾娶女真舒爾哈齊四女為妻。經如此頻繁的聯姻，減少了來自蒙古方面的壓力，使努爾哈赤集中精力去對付明朝。
1618年四月起，努爾哈赤指揮後金大軍，先後攻克了明朝的遼東要鎮撫順、開原、鐵嶺，並取得了薩爾滸大捷，殲滅了明朝在遼東地區的有生力量。1621年三月，努爾哈赤攻取瀋陽後，乘勝攻克了遼陽城，四月遷都遼陽。1622年正月，努爾哈赤率領大軍西渡遼河，攻下了明朝的軍事重鎮廣寧(也稱北鎮)。1625年遷國都於瀋陽。此時，後金國主努爾哈赤完全掃除了明朝在遼東地區的勢力。鞏固了在遼東的統治後，他將注意力逐漸轉向了蒙古察哈爾部。首先對察哈爾的外圍內喀爾喀、科爾沁等部採取了離間、拉攏、威脅等手段，以孤立和削弱林丹汗的勢力。
